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    基于非貴金屬催化劑質子交換膜燃料電池膜電極研究

    陳俊任  
    【摘要】:質子交換膜燃料電池是一種直接將化學能轉化為電能的新能源發電裝置,因其具有高效率、低污染、零排放的優點而備受矚目。目前質子交換膜燃料電池性能的發揮依賴于貴金屬鉑族催化劑對于陰極氧還原反應的催化,然而鉑族金屬昂貴的價格限制了質子交換膜燃料電池的大規模應用。因此開發和研究能夠替代現有鉑族催化劑的非貴金屬催化劑膜電極,對于降低燃料電池成本,推進商業化應用進程具有重要意義。本文首先基于自制的Fe-N-C催化劑制備了高性能非貴金屬催化劑膜電極,經工藝優化后,膜電極峰值功率可達1.0W/cm~2,具有國際先進水平。通過設置一系列載量梯度研究膜電極的性質,利用電化學測試方法,定量分析了膜電極的活性、阻抗以及氧氣傳質特性。發現膜電極活性電流密度和催化層質子阻抗隨著載量增加線性升高。然而,催化層氧氣傳輸阻力隨著載量增加先減小后升高。進一步的膜電極微觀結構表征表明,低載量下催化劑顆?;钚员砻娣e小,催化劑團聚顆??紫督Y構較差導致了氧氣局域傳輸阻力大。高載量下,膜電極內氧氣傳輸路徑增加,氧氣體相傳輸阻力增加。另一方面,膜電極恒壓衰減測試20小時后,性能衰減幅度高達52%。本文研究了活化極化、歐姆極化和傳質極化三個因素對于這種快速衰減的影響。研究發現Fe離子的流失是造成膜電極活性衰減的主要原因。流失的Fe離子污染質子交換膜與陰極催化層內的離子聚合物,造成膜電極歐姆阻抗和催化層質子傳導阻抗增加,進一步加劇了衰減。定量分析表明阻抗增加造成的歐姆極化的加劇是膜電極性能衰減的重要原因,不可忽略。最后,本研究通過設計了一個排水實驗,驗證了傳統水淹和微孔水淹不是膜電極性能衰減的主要原因。以上研究成果對于非貴金屬催化劑膜電極的發展和應用具有重要意義。


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